Le caractère le plus profond du chant grégorien est sa spiritualité. Le chant grégorien ne se réduit pas à un art, il est avant tout une prière, la prière de l'Eglise. Comme l'écrit Dom Gajard:
"le chant grégorien est avant tout une prière, mieux : la prière de l'Eglise catholique, arrivée à sa plénitude d'expression. II est donc une chose d'âme et se situe sur un plan supérieur, comme toute la liturgie, dont il participe et est inséparable ; il est une spiritualité, une manière d'aller à Dieu, de conduire les âmes à Dieu" (la Méthode de Solesmes p. 90).
Le chant grégorien, dont l'objet unique est la prière publique de l'Eglise, ne prend toute sa valeur qu'exécuté dans son cadre naturel : celui de la liturgie solennelle catholique. Le chant grégorien participe donc au caractère surnaturel de la liturgie; c'est un sacramental.
L'Eglise a donc conscience que le chant grégorien fait partie de son patrimoine, de sa tradition vivante. Le chant grégorien est un art authentique au service de la prière. Le Pape Pie XII dans son Encyclique Musicae sacrae en a souligné la valeur artistique (voir la citation dans la Position de l'Eglise). Pour Dom Gajard, art et prière sont inséparables: " lis sont tellement liés qu'on ne peut les dissocier ; impossible de bien chanter sans prier, impossible de bien prier sans chanter bien".
Jean Paul II, lors du septième Congrès International de Musique Sacrée écrivait à propos de la fonction spécifique de la musique sacrée:
"En effet, les paroles, si importantes dans la célébration de la liturgie, acquièrent par le chant une efficacité accrue et s'enrichissent d'un haut degré de dignité, de beauté, et de rayonnement qui permet à la communauté des fidèles présents de pénétrer davantage dans la sainteté du mystère liturgique".
Le chant grégorien est très expressif en raison de sa souplesse tant rythmique que mélodique, sa quasi immatérialité, en un mot sa spiritualité. II est capable de traduire les sentiments les plus divers. Que ce soit dans l'expression de la joie douce et contenue de Noël, de la tristesse austère du Carême et du Temps de la Passion, ou de la joie triomphale de Pâques et de la Pentecôte, le chant grégorien ignore toujours les procédés artificiels ; il demeure toujours naturel "C'est un art vrai, imprégné, saturé de vérité" selon Dom Gajard.